正化34年（2022年），懷著對高中時代遇到的「王子大人」的憧憬，有點兒小迷糊的笠原郁（井上麻里奈 配音）加入圖書隊，與依託所謂的《媒體良化法》對出版物進行粗暴審查和封禁的良化隊展開連番抗爭。而今她已成爲圖書特殊部隊中的一員，與教官堂上篤（前野智昭 配音）的關係似乎也有新的進展。與此同時，社會上發生襲擊核電站的恐怖事件，良化委員會指責該事件策劃者從名爲《核電危機》的小說中汲取靈感，因此對該書作者當麻藏人展開狩獵。爲了捍衛言論和表達自由，笠原和夥伴們踏上前途兇險的戰場……
本片根據作家有川浩「圖書館戰爭四部曲（《圖書館戰爭》、《圖書館內亂》、《圖書館危機》和《圖書館革命》）」中的第四部的故事改編，是同名TV動畫劇集的劇場版。